二维（2D）材料中的非线性光学响应可构建自由空间光学神经形态计算系统。确保系统的高性能和可调性对于编码多样化的功能至关重要。然而，常见的策略，包括将外部电极阵列或光子结构与2D材料集成，以及几乎不做图案化的2D材料，在性能和可调性之间有矛盾。

  由于2D材料独特的带结构能够给大家提供隐藏的路径来独立增强非线性响应，华中科技大学南京大学叶镭研究员、缪向水以及Ping Wang等人提出了一种基于裸钼二硫化物（MoS2）阵列的新型自由空间光学计算概念。该系统能够保持高调制性能，具有快速速度、低能耗和高信噪比。

  由于不依赖固定的光子结构，系统的可调性通过2D单元和激发脉冲的协同编码得到增强。通过泵浦-探测控制策略调制的相对透射率，揭示了从双光子吸收（TPA）到协同激发态吸收（SESA）过渡的计算机制，本质上提高了非线性光学响应的调制能力。通过光学人工神经网络（ANN）和数字处理，证明了基于裸2D材料的自由空间光学计算在神经形态应用中的可行性。

  表征解读】本文通过一系列表征手段深入探讨了MoS2材料在不同激发条件下的非线性光学响应，从而揭示了其在协同激发和多光子吸收过程中的重要物理机制。首先，本文使用原子力显微镜（AFM）对MoS2样品的表面形貌进行了详细扫描，发现了不同厚度的MoS2薄片在微观尺度上的结构差异，进而揭示了样品的非均匀厚度分布。该差异在随后激光调制的实验中发挥了关键作用，影响了材料的光学响应和信号调制效果。此外，MoS2的光学特性和厚度分布的关系通过在激光泵浦-探测实验中对不同厚度单元进行选择性测量得到了进一步确认。

  为进一步探讨MoS2材料在激光激发下的非线性光学行为，本文采用了泵浦-探测系统，并通过精确调节控制脉冲的功率、时间延迟和状态等参数，成功地揭示了MoS2在协同激发机制下的信号增强效应。通过对泵浦和控制脉冲的同步调制，实验结果为，MoS2材料的光学响应显著地增强，且随着控制脉冲状态的切换，其吸收特性发生了显著变化。这一现象表明，控制脉冲通过协同激发机制在MoS2中引发了更复杂的电子态变化，从而促进了更强的非线性光学效应。这一发现为我们理解MoS2材料在高能光激发下的动力学特性提供了重要线索。

  在此基础上，本文通过高精度的时间分辨光谱和调制实验，进一步挖掘了MoS2在不同激发条件下的电子跃迁过程。通过调节控制脉冲的功率和时间延迟，研究之后发现，控制脉冲的存在能够有效延长电子的弛豫时间，表现出更为持久的非线性响应，尤其是在较低功率和较长时间延迟下，这一现象更明显。此外，使用不相同厚度的MoS2薄片进行实验也表明，材料的厚度对其光学响应具备极其重大影响，厚度较大的MoS2单元表现出较强的非线性信号增强效应。这些根据结果得出，MoS2的厚度和光学调制的精确控制是调节其光电特性、实现高效信号调制的关键因素。

  通过上述多重表征手段，本文不仅揭示了MoS2在非线性光学调制中的独特行为，还深入分析了材料的微观机理，尤其是其在不同激发条件下的协同激发效应。这些发现为基于MoS2材料的光电子器件设计提供了新的理论依照和实验数据支持。最终，基于对MoS2材料表征的深入分析，本文成功制备了一种具有高效光调制能力的新型材料，并探索了其在光学计算和信息处理领域的潜在应用。

  总之，经过原子力显微镜、泵浦-探测系统、时间分辨光谱等多种表征手段的综合应用，本文深入分析了MoS2材料在协同激发下的光学行为，揭示了其在非线性光学调制中的及其重要的作用。通过这一些实验结果，本文不仅推动了对MoS2光电特性的理解，也为未来开发新型光电子材料和器件提供了重要的理论基础和实践指导。

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